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Modificación de propiedades fisicoquímicas de las superficies TiO₂ y Ru mediante bombardeo iónico

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Martínez Pabón, María Beatriz (2016) Modificación de propiedades fisicoquímicas de las superficies TiO₂ y Ru mediante bombardeo iónico. [Thesis]

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Abstract

En este trabajo hemos estudiado diversas propiedades de la super cie de dos materiales con el n de comprobar la in uencia de la modi caci on inducida mediante bombardeo i onico sobre ellas. Los materiales estudiados son el di oxido de titanio y el rutenio. Las propiedades estudiadas son, para el oxido de titanio, la estructura y la hidro licidad, y para el rutenio, su actividad catal tica. Estas propiedades presentan una gran importancia de cara a algunas de las aplicaciones pr acticas de estos materiales: - La estructura de un material es una caracter stica que de ne muchas de sus propiedades. Por ello, al modi car la estructura super cial estamos modi - cando tambi en su interacci on con el ambiente y sus propiedades intr nsecas, como la resistencia el ectrica. - La hidro licidad es una propiedad relacionada con diversas aplicaciones de los oxidos, entre otros motivos porque estos con frecuencia se forman cuando un metal es introducido en un medio con agua. En el caso del di oxido de titanio, esta propiedad es especialmente interesante debido al comportamiento inusual al incidir luz ultravioleta sobre su super cie, induci endose un estado de superhidro licidad. - La actividad catal tica de la super cie del rutenio est a relacionada directamente con las pilas de combustible, entre otras aplicaciones. Este material muestra una gran diferencia en su comportamiento catal tico en condiciones de ultraalto vac o y en condiciones de trabajo. Es por esto que existe una cierta pol emica sobre cu al es su estado de oxidaci on cuando su actividad catal tica es alta, habiendo tanto estudios que apoyan la opci on de la super cie de rutenio met alico con ox geno quimisorbido como la opci on de la formaci on de un oxido o capa super cial - pre oxido. iv Los resultados obtenidos se resumen en los puntos siguientes: En lo que a la estructura se re ere, hemos determinado mediante diversas t ecnicas de difracci on y microscop a la formaci on de una capa super cial de TiO de estructura rocksalt al bombardear la super cie del TiO22(110) de estructura rutilo. Este cambio de estructura y de tipo de oxido se produce principalmente por el buen ajuste que existe entre la celda unidad de los dos materiales, especialmente en una de las dos direcciones del plano super cial. La nueva estructura ha demostrado ser robusta, ya que no desaparece aunque se exponga a la atm osfera durante varios dias. Estos resultados resultan especialmente novedosos, ya que demuestran la posibilidad del bombardeo i onico de formar una interfase entre dos sub oxidos con propiedades signi - cativamente distintas. En cuanto al estudio de la hidro licidad, la super cie modi cada presenta un comportamiento m as hidrof obico que la super cie plana. Esto se traduce principalmente en un valor m as alto para el angulo de contacto. Tambi en en la condensaci on de la humedad ambiental sobre la super cie al descender la temperatura hemos observado una tendencia a presentar gotas de menor area y mayor espesor, si bien parte de la mayor area que forman las gotas en la super cie plana viene dada por un proceso de coalescencia a partir de un alto n umero de centros de nucleaci on, n umero que se reduce para la super cie bombardeada. Por ultimo, para estudiar la actividad catal tica de la super cie del rutenio, hemos hecho el estudio contemplando los par ametros de temperatura, condiciones oxidantes o reductoras, y modi caci on de la super cie. En general, hemos hallado que en el caso de usar condiciones reductoras, la actividad catal tica muestra una baja sensibilidad ante el resto de par ametros, mientras que al usar condiciones oxidantes, tanto la temperatura como el estado de la super cie in uyen considerablemente sobre la actividad catal tica. La optimizaci on de esta actividad se produce para las temperaturas m as altas y la super cie modi cada, siempre y cuando a un no se haya alcanzado la formaci on total del oxido de rutenio

Resumen (otros idiomas)

In this work we have studied several surface properties of two di erent materiales in order to con rm the in uence of the modi cation induced by ion bombardment on them. The studied materials are titanium dioxide and ruthenium with varying oxidation degrees. The studied properties are the titanium oxide structure and hydrophilicity, and the ruthenium catalytic activity. These properties have a great importance for some practical applications of these materials: - The structure of a material is a de ning characteristic of many of its properties. Therefore, by modifying the surface structure we are also changing its interaction with the environment and its intrinsic properties, such as electrical resistance. - The hydrophilicity is a property related to various applications of oxides, some of them driven by the fact that these oxides are often formed when a metal is introduced into an aqueous medium. In the case of titanium dioxide, this property is particularly interesting because of its unusual surface behavior when it is illuminated by ultraviolet light, which induces a state of superhydrophilicity. - The catalytic activity of the ruthenium surface is directly related to fuel cells, among other applications. This material shows a great di erence in its catalytic behavior depending on whether it is in ultrahigh vacuum or at working conditions. This fact is the reason why there is some controversy about its oxidation state when its catalytic activity is high, existing studies that support both the oxygen covered metallic surface option and the formation of an oxide surface layer (preoxide) option. The obtained results are summarized in the following points: vii As far as the structure is concerned, we have determined, through various di raction and microscopy techniques, the formation of a surface layer of TiO - rocksalt structure by ion bombarding the surface of TiO2(110) rutile structure. This change in structure is due mainly to the good t between the unit cells of the two materials, especially in one of the two main directions of the surface plane. The new structure has proven itself to be robust and not to disappear when being exposed to the atmosphere for several days. These results are particularly novel, as they demonstrate the possibility of ion bombardment to form an interface between two suboxides with signi cantly di erent properties As for the study of hydrophilicity, the modi ed surface has a more hydrophobic behavior than the at surface. This is mainly re ected in a higher value for the contact angle and in the condensation of air humidity on the surface. By lowering the temperature, we have observed a tendency of the water droplets to present a bigger volume and smaller contact area when lying on the modi ed surface, while some of the larger area droplets formation on the at surface is due to a coalescence process from a high number of nucleation centers. Finally, to study the catalytic proccesses on the ruthenium surface, we have made the study by changing parameters such as temperature, oxidizing or reducing conditions and surface modi cation. In general, we have found that in the case of using reducing conditions, the catalytic activity shows a lower sensitivity to other parameters, whereas using oxidizing conditions, both the temperature and the surface condition have a higher e ect on the catalytic activity. The optimization of this activity occurs for higher temperatures and for the modi ed surface, as long as the total formation of ruthenium oxide has not yet been reached

Item Type:Thesis
Additional Information:

Tesis inédita de la Universidad Complutense de Madrid, Facultad de Ciencias Físicas, Departamento de Física de Materiales, leída el 12-11-2015

Directors:
DirectorsDirector email
Rodríguez de la Fuente, Oscar
Uncontrolled Keywords:Materiales
Palabras clave (otros idiomas):Materials
Subjects:Sciences > Physics > Materials
ID Code:35722
Deposited On:15 Feb 2016 11:46
Last Modified:15 Feb 2016 11:46

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