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Fenómenos interfacionales asociados a vacantes de oxígeno en heteroestructuras de óxidos

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2018-05-18
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Universidad Complutense de Madrid
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Los óxidos complejos son una familia de compuestos de óxidos de metales de transición con un amplio espectro de propiedades para su aplicación en electrónica de óxidos, como son: ferromagnetismo, antiferromagnetismo, superconductividad, ferroelectricidad, etc. En particular, son buenos candidatos para dispositivos reales, ya que las interfases de estos materiales generan un escenario prometedor gracias a la interacción entre sus efectos eléctricos y magnéticos [1]. Las distintas interacciones entre los distintos grados de libertad como son la carga, el espín, la red cristalina y los orbitales dan lugar a una amplia variedad de fases electrónicas. Por tanto, la combinación de estas propiedades en heteroestructuras de alta calidad cristalina pueden dar lugar a diferentes estados electrónicos [2]. El comportamiento de los electrones en estos sistemas está sujeto a las interacciones culombianas con primeros vecinos y, por tanto, los materiales no se pueden describir con el modelo clásico de bandas. Un ejemplo de este tipo de comportamiento es el que se da en los aislantes de Mott, en los que la repulsión culombiana es suficientemente intensa para inducir un estado aislante a pesar de que la teoría de bandas prediga exactamente lo opuesto para una ocupación parcial de las bandas [3]. Es bien sabido que este tipo de materiales crecen con deficiencias de oxígeno, las cuales pueden dar lugar a cambios en sus las propiedades físicas, ya sea por el efecto electrónico de dopado o por los cambios estructurales que puedan generar en la red cristalina. Por ejemplo, el LaMnO3 estequiometrico es un aislante antiferromagnético que presenta ferromagnetismo cuando la red es deficiente en oxígeno [4]. Otros estudios demuestran que la familia de cobaltitas (La,Sr)CoO3 en película delgada sobre sustratos de NdGaO3 y (La,Sr)(Al,Ta)O3 tiene diferentes imanaciones de saturación [5]. Es estos experimentos se ha demostrado que, la diferencia en el contenido de vacantes de oxígeno en las películas delgadas para diferentes sustratos pueden ser responsables de la mejora observada en las propiedades magnéticas. Un caso particularmente importante es el del LaCoO3, en el que se ha demostrado que cuando se crece en película delgada hay que tener en cuenta la combinación de la tensión epitaxial y las vacantes de oxígeno, pues ambos fenómenos son interdependientes. En este caso, la estabilización de espín del Co2+ y Co3+ está directamente relacionado con una superestructura ordenada de vacantes en la red que da lugar a la interacción de canje ferromagnética...
The quest for novel functionalities in strongly correlated oxide systems has often been determined by reducing dimensionality and designing nanostructured systems that exploit new physical effects. Any physical phenomena occurring within nanometric length scales are often ruled by the properties of small active regions, such as interfaces, point or extended defects, etc. In the growth process of oxide based heterostructures, the oxygen content constitutes a degree of freedom that can strongly affect the physical properties. Thus, the study of interfacial effects driven by oxygen vacancies is of great interest in order to pursue new functionalities aimed at designing future devices. Under these premises, in this thesis we have grown and characterized a number of systems comprised of complex oxide heterostructures where the O stoichiometry is tuned to produce physical behaviors not present in bulk. The local atomic structure and chemical properties of our samples have been probed with one of the most powerful techniques available currently to explore materials in real space with atomic resolution: aberration corrected scanning transmission electron microscopy (STEM) combined with electron energy-loss spectroscopy (EELS). By means of spatially resolved analyses of slight fluctuations of the local crystalline structure, composition or electronic environment imposed by the presence of O point defects defects, we have been able to explain a number of physical effects in oxide interfaces of interest in hot fields such as spintronics or energy materials, establishing the link between the atomic local structure and the macroscopic world...
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Tesis inédita de la Universidad Complutense de Madrid, Facultad de Ciencias Físicas, Departamento de Física de Materiales, leída el 28-06-2017
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